AbstractAufgrund der hohen natürlichen Häufigkeit von Aluminium sind die entsprechenden Fluorophore für verschiedene optische Anwendungen attraktiv, jedoch wurden bislang keine Photolumineszenz‐Quantenausbeuten über 0.7 für Lösungen von Aluminiumkomplexen beschrieben. In diesem Beitrag beschreiben wir einen zweikernigen Aluminium(III)‐Komplex, der verbesserte Photolumineszenzeigenschaften aufweist und dessen einfache Synthese von einem gut verfügbaren Protio‐Liganden und Trimethylaluminium ausgeht. In Lösung zeigt der Komplex eine bislang nicht beschriebene Photolumineszenz‐Quantenausbeute nahe 100 % (Φabsolut 1.0±0.1), und der angeregte Zustand weist eine Lebensdauer von 2.3 ns auf. Im festen Zustand kommt es zu J‐Aggregation und aggregations‐bedingter Löschung, aber es können noch immer Quantenausbeuten von 0.6 beobachtet werden. Die Einbettung des Komplexes in elektrogesponnene Fasern führt zu einem stark fluoreszierenden Vlies mit einer Quantenausbeute von 0.9±0.04.